本文引用自華中科技大學韓俊波老師課題組2019年在JPC雜志上發表的相關文章。本文已經經過作者同意，進行引用。相關信息如下：

Multiphoton Excitation and Defect-Enhanced Fast Carrier Relaxation in Few-Layered

MoS2 Crystals

DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b00619

J. Phys. Chem. C 2019, 123, 11216?11223

過渡金屬二硫化物（TMD）材料因其在輸運、谷電子學和光學中的顯著特性而受到廣泛關注。得益于層與層之間較弱的范德華力，TMD晶體可以逐層剝離和工程化。二硫化鉬（MoS?）是一種典型的TMD半導體，其能帶位于可見光和近紅外波長附近，為光學和光子器件的應用提供了巨大潛力。

因此對于二硫化鉬進行相關的光學表征，包括PL，Raman，MOKE以及SHG等顯得尤為重要。

在本文中，通過化學氣相沉積（CVD）和機械剝離法分別制備了二硫化鉬（MoS?）片。然后對MoS?片進行了TRS（瞬態反射測試）與二次諧波（SHG）測量。

TRS測量是在武漢國家強磁場中心使用自制的微光學雙色泵浦-探測裝置進行的。一個鎖模鈦寶石激光器（Mira900，Coherent，76 MHz，130 fs）被用作基本激光源。從基本激光中分出兩個激光分支；一個用于通過二次諧波發生器產生392納米激光，另一個則用于通過光學參量振蕩器實現從610到695納米的可調諧激光。785納米激光或392納米激光被用作激發泵浦光束，而610-695納米激光被用作探測光束。泵浦和探測激光都通過一個100×物鏡（Mitoyo，M Plan NIR HR，數值孔徑NA = 0.7）聚焦到樣品上。

二次諧波（SHG）測量是在與TRS測量相同的裝置中獲得的，其中使用785納米激光作為基本激發光，并使用CCD光譜儀記錄二次諧波的光譜。通過步進電機控制的偏振器和半波片來控制激發激光和生成輸出的偏振。如圖1所示為實驗數據。

圖1. 偏振SHG圖

圖2展示了激發偏振依賴的TRS和SHG。SHG數據顯示出標準的6重對稱性圖案，而TRS強度隨著泵浦偏振的變化并沒有明顯變化，這進一步排除了在我們的實驗條件下MoS?片中由二階或三階光學非線性引起的TRS。

圖2. SHG與TRS數據圖

圖3a-c展示了二硫化鉬片的光學圖像、原子力顯微鏡（AFM）圖像以及二次諧波（SHG）圖案，從這些圖像中可以觀察到六個不同厚度的位置（標記為P1-P6），其厚度分別約為3.0、3.5、4.4、6.7、10.5和12.9納米（從4到20層，詳情見原文）。SHG圖案也顯示出6重對稱性，這與CVD樣品的結果一致。圖3d展示了該片在P1-P6不同采樣點的拉曼散射光譜。

圖3. 原文中的圖3（Raman與SHG以及AFM等測試）

本文結論：

通過化學氣相沉積（CVD）和機械剝離法分別制備了厚度為3?30納米的二硫化鉬（MoS?）片。利用瞬態反射技術研究了這些樣品的動態行為。當使用785納米作為激發波長時，觀察到了多光子激發現象。至少觀察到了三種衰減過程，包括缺陷輔助散射、載流子-載流子散射和載流子-聲子散射。對于兩種類型的樣品，時間尺度為300?550飛秒的衰減過程歸因于缺陷輔助散射。而時間尺度為幾皮秒及更長的衰減過程則歸因于載流子-聲子散射。對剝離的MoS?片和CVD片的動力學過程進行比較后發現，由于剝離表面和晶體的質量更高，剝離樣品的總體衰減時間比CVD樣品更長。這些結果有助于我們理解不同厚度和表面質量的MoS?片的動態行為，這對于它們在超快光電器件和光子器件中的應用具有重要意義。

在本文中，SHG測試發揮了相關的作用。

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